1936年2月 大康纱厂工人梅世钧遭日本人毒打，于次日身亡。梅世钧去世后，陈之一、张维桢和韩念龙便利用杨树浦工人识字学校为基地组织大康、裕丰、公大、上海纱厂等厂工人举行反日罢工，以抗议日本人制造“梅世钧惨案”。为了加强对日商纱厂工人斗争的领导，上海全总白区执行局专门成立了日本纱厂工作委员会（也称“纱委”），由陈之一、张维祯、韩念龙、周林等组成。
6-8月 接上海全总白区执行局秘书马纯古通知，由张维桢担任上海日本纱厂总工会主任，陈之一任总工会秘书。8月1日，陈之一担任上海工人救国会负责人，并与沈钧儒、章乃器、李公朴等文化界救国会以及其它几个救国运动团体建立了联系。8月，上海全总白区执行局宣布解散，日本纱厂工作委员会虽然失去了与上级的直接联系和指导，但他们决心继续推进日本纱厂的工人罢工斗争。
11月 日本纱厂工作委员会按照中共中央的《八一宣言》精神，拟定了“五条”来指导沪东日本纱厂工人大罢工，并成立了罢工指挥部，由陈之一、周林负责指挥沪东各厂斗争，最后促使上海32家日本纱厂6.8万多工人都参加了反日同盟总罢工。同时，上海各界市民也纷纷表示支持日本纱厂的工人斗争。经各厂工人和上海社会各界救国运动团体的努力，这次罢工斗争最终变身为一场全上海市民的抗日救国运动。26日，日商纺织业公会会长最后表示同意在工人提出的条件基础上稍加修改方案。轰轰烈烈的上海反日大罢工胜利结束。
1937年 4月，因日本纱厂工作委员会失去与上级组织的联系，便由陈之一作为代表，去延安找寻组织关系。在西安见到原莫斯科一起留学的同学聂荣臻。第二天与聂荣臻、杨尚昆等人同到延安。当晚拜访了时任中共中央组织部部长博古（秦邦宪）。次日，由陈赓介绍拜见了在延安的中共中央领导朱德、林伯渠、董必武等人。5月，在延安列席了党的全国代表会议。会后，陈之一请毛泽东的秘书周小舟安排向主席作一次汇报，后因博古希望他尽快返回上海等待中央派人接收，而提前离开延安。9月中下旬，在上海仍未等到接收人员的陈之一来到南京十八集团军办事处找到博古。博古通知他，上海日本纱厂工会工作委员会人员已被党中央派人接收了，并安排陈之一去重庆工作，归董必武领导。而此次陈之一的组织关系却并未被上级部门接收，未公开的理由（据后来得知）是陈之一和张维帧有“托派”嫌疑。
11月 陈之一回江苏老家招募动员家乡子弟数十人参加抗日队伍，并于1938年春节后在江西景德镇将这些人员移交给担任新四军第一支队司令员的陈毅。
1938年 陈之一在湖南湘西的辰溪和浦市“江苏失学青年工读团”党支部参加组织生活。后去武汉八路军办事处见到了周恩来，并汇报了近期的工作情况。
1939年 陈之一于年初抵达重庆，开始使用“陈钧”这个名字。春节，在八路军重庆办事处见到了董必武，汇报了在湘西浦市工读团的工作以及自己从上海到南京、江西、武汉、湘西、重庆的情况。董必武与博古商量，决定让陈钧做民族工商业上层人物的统战工作，由董必武直接领导。其后几年，陈钧在重庆搞起了工业合作社（“工合”）运动，后来又联系了42个工业合作社组织了工合联合供销处，并被选为理事会主席兼经理。两个月后，陈钧自己办了个小厂，负责迁川工厂购买棉纱织布的申请批准，合法地加入了纺织同业公会、土布同业公会、针织业同业公会和迁川工厂联合会，表面上成了一名“真正”的“民族资本家”，并以此基础在中小工厂中开展党的统战工作，在斗争中推动他们扩大联合，直到组成有6000多家企业的中小工厂联合会。
1945年 8月至年底，经4个月的筹备，中国民主建国会在重庆成立，作为发起人之一的陈钧被选为理事（筹备期间是筹备干事之一）。11月28日，民主建国会筹备会议在迁川工厂联合会办公地点举行，30多人出席了会议。会议推举黄炎培、胡厥文、章乃器、陈钧等为筹备干事。在12月5日的筹备干事会议上，通过了章乃器起草的《民主建国会成立宣言》。在成立大会上选出37位理事、19位监事。陈钧是理事之一。
1946年 2月10日，重庆发生了著名的校场口惨案，总指挥李公朴被国民党特务殴打成重伤，陈钧不顾危险将他救出，带回住处养伤。陈钧此举获得上层民主人士及民间各界人士的高度赞扬和信任。5月，国民党政府迁回南京。为适应局势，民建总会于4月迁到了上海，陈钧也举家回沪。不久，国民党在美国的支持下，准备向解放区进攻，全面内战即将爆发。6月9日，民建举行会员座谈会，专门讨论如何挽救民族经济危机问题。会上，章乃器、盛丕华、包达三、陈钧等提出派代表到南京请愿，面陈对时局的意见。
1947年 负责中共上海地下情报工作的吴克坚要在上海设电台，便请陈钧推荐可靠人选，陈钧推荐了自己在五卅运动时期发展的共青团员叶人龙，电台就设在塘沽路62号叶的家里，电报员夫妻开始就住在陈钧的工厂里，电台一直安全工作到上海解放。